用于太赫茲到光頻率快速頻譜分析的1GHz單腔雙光梳激光器

（本文譯自（Gigahertz Single-cavity Dual-comb Laser for Rapid Time-domain Spectroscopy: from Few Terahertz to Optical Frequencies ）

Benjamin Willenberg1,*,x, Christopher R. Phillips1,*, Justinas Pupeikis1 , Sandro L. Camenzind1 , Lars Liebermeister2 , Robert B. Kohlhass2 , Bj?rn Globisch2 , and Ursula Keller1）

介紹

在這篇論文中，我們介紹了一個自由運行的單腔體空間復(fù)用的1.18 GHz固態(tài)雙梳激光器激光器?？蓪崿F(xiàn)的高重復(fù)率差結(jié)合激光的低噪聲性能，可以在太赫茲時域光譜學(xué)（TDS）應(yīng)用中進行計算梳齒追蹤和相干平均。我們在激光波長約為1.05微米時，通過對20厘米長、1bar氣體池中C2H2（乙炔）的吸收測量，證明了這種能力。此外，激光器的0.85納秒延遲掃描范圍非常適合高分辨率太赫茲計量學(xué)，具有快速的單次跟蹤更新速率。我們使用高效的光電導(dǎo)天線器件進行了初步實驗。在太赫茲光譜測量中，我們在2秒的積分時間內(nèi)達到了55 dB的峰值光譜動態(tài)范圍，允許探測3 THz的吸收特征。

該論文分為以下幾個部分：第一部分介紹雙梳激光器及其噪聲性能。第二部分演示了C2H2的TDS測量結(jié)果。第三部分討論了ETS應(yīng)用中的定時噪聲和自適應(yīng)采樣。第四部分重點關(guān)注太赫茲-TDS和厚度測量。

正文

基于飛秒鎖模激光的光學(xué)頻率梳[1-3]已實現(xiàn)許多計量應(yīng)用如光譜學(xué)和精密測距[4,5]。雙光頻梳[6,7]是光學(xué)頻率梳的一個有趣的擴展，它包括一對脈沖有細x間的差頻會產(chǎn)生相應(yīng)的頻率線，從而在易于訪問的射頻域中實現(xiàn)了對梳狀線的分辨測量,雙梳源也是等效時間采樣（ETS）測量技術(shù)的強有力工具，有時被稱為異步光學(xué)采樣（ASOPS）。該技術(shù)利用兩個脈沖列之間的延遲掃描，實現(xiàn)對信號的采樣。在這個技術(shù)中，一個實時持續(xù)時間為1/f_rep的窗口可以被轉(zhuǎn)換為一個等效時間持續(xù)時間為1/Δf_rep的窗口，其中Δf_rep是其中一個梳齒重復(fù)的頻率，Δf_rep是兩個梳齒重復(fù)頻率之間的差異。這相當(dāng)于將時間軸按比例因子f_rep/Δf_rep進行縮放。由于這種延遲掃描方法不需要任何移動部件，因此與傳統(tǒng)的基于機械延遲線的泵浦探測測量相比，可以獲得更快速和更長距離的掃描。高更新速率是重要的先進性能，因為它們能夠?qū)崿F(xiàn)實時材料檢查和無標(biāo)記成像。

 基于光頻梳的傳感技術(shù)的一個關(guān)鍵參數(shù)是光源可覆蓋的波長范圍。許多強的光譜特征位于近紅外波長范圍之外，這意味著必須將已經(jīng)成熟的在這一波長范圍內(nèi)工作的激光技術(shù)與頻率轉(zhuǎn)換方案相結(jié)合。例如，最近的研究使用差頻發(fā)生、光參量振蕩和光整流等技術(shù)，成功地擴展了可探測的波長范圍，包括分子的功能團區(qū)域（3至5微米）和分子指紋區(qū)域（5至20微米）。光整流的一個特殊情況是太赫茲輻射（0.1到10 THz）的產(chǎn)生，由于高效光電導(dǎo)天線的進展，在最近幾年中太赫茲輻射得到了廣泛關(guān)注。

 THz頻段對于科學(xué)和工業(yè)應(yīng)用非常重要，因為它允許對許多在可見光和紅外線下不透明的材料進行非侵入式檢測和分析。應(yīng)用包括檢測1到5 THz范圍內(nèi)的光譜特征，以區(qū)分外觀相似的塑料和爆炸物[16]、通過不透明包裝進行質(zhì)量控制監(jiān)測、對油漆進行微米級精度的非侵入式層厚度測量[17]、高分辨率氣體光譜學(xué)、以及作為標(biāo)簽自由分析生物組織的X射線技術(shù)的替代方法（因為THz輻射不會產(chǎn)生電離效應(yīng)）[18]。這些應(yīng)用通常采用太赫茲時域光譜技術(shù)（THz-TDS）來解決。在THz-TDS中，一個光脈沖列在一個發(fā)射器裝置上產(chǎn)生一列單周期的THz脈沖，而另一個光脈沖列則被延遲，并在一個接收器裝置上等效時間采樣THz場[19]。過去十年中，光導(dǎo)式天線（PCAs）的進展使它們成為桌面系統(tǒng)的選擇，轉(zhuǎn)換效率高達3.4％的功率[20]，在適度的光脈沖能量下為數(shù)百皮焦耳。除了基于PCA的實驗外，利用非線性晶體和?nJ級光脈沖能量產(chǎn)生THz也受到了極大的關(guān)注[21,22]。

  許多PCA系統(tǒng)使用重復(fù)頻率約為100 MHz的激光與機械延遲級聯(lián)以實現(xiàn)THz波形的等效時間采樣，但這會在速度和掃描范圍之間產(chǎn)生嚴(yán)重的權(quán)衡。同樣類型的激光可以通過ETS（等效時間采樣）實現(xiàn)THz-TDS，但僅特定應(yīng)用需要相應(yīng)的10ns的長延遲范圍（例如測量具有長響應(yīng)時間或低壓下分子氣體的尖銳吸收線的目標(biāo)）10ns。對于許多應(yīng)用，較短的范圍（<1 ns）和相應(yīng)的光譜分辨率（>1 GHz）已足夠，例如在環(huán)境壓力下進行氣體光譜學(xué)，或檢測薄膜層厚度的微小變化[23]。將掃描范圍限制在較短的范圍內(nèi)可以避免在時間窗口結(jié)束時出現(xiàn)死時間，這提高了信噪比，因為有效信號將占據(jù)更大的測量窗口。為了解決這個問題，電子控制的光采樣（ECOPS）[24]和其他技術(shù)[25,26]已經(jīng)被開發(fā)出來，通過在小于重復(fù)頻率的倒數(shù)的有限范圍內(nèi)電子控制脈沖之間的延遲。另一種可能更簡單的方法是使用高重復(fù)頻率自由運行雙梳激光器。千兆赫茲的重復(fù)頻率可以在全延遲范圍內(nèi)進行?100 fs的分辨率掃描，并實現(xiàn)高（多千赫茲）更新速率。在THz-TDS中，結(jié)合PCA使用這種激光器也是提高信號強度的有前景的途徑，因為使用更高的平均功率’可以同時保持在設(shè)備的脈沖能量損傷閾值以下。使用1 GHz [27]和10 GHz [28]的鈦寶石激光器探測脈沖-探測譜也已經(jīng)進行了研究，但是鈦寶石技術(shù)的高成本阻礙了更廣泛的采用。

近年來，由于高重復(fù)率釔和鉺基頻率梳的進展，使用千兆赫激光進行雙梳光譜學(xué)和THz-TDS的應(yīng)用引起了人們的新關(guān)注[29-34]。具有低損耗、低非線性、低色散腔的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫梳[35,36]，它們比傳統(tǒng)的鈦寶石系統(tǒng)簡單得多，同時提供更好的高頻泵浦強度抑制。與光纖激光器相比，它們也支持更低的噪聲[31]、更高的功率，并且顯示出更簡單的重復(fù)頻率縮放。

該文提到了在雙頻梳應(yīng)用的實際部署中，系統(tǒng)復(fù)雜度是另一個關(guān)鍵的考慮因素。傳統(tǒng)系統(tǒng)由一對鎖定的飛秒激光器組成，復(fù)雜度很高，需要幾個反饋環(huán)。有一種先進的替代方法是使用單腔雙光梳激光器，其中通過讓兩個頻梳共享同一個激光腔體，在自由運行狀態(tài)下實現(xiàn)頻梳之間的高相干性。這種方法已經(jīng)在半導(dǎo)體盤式激光器[37]、自由空間雙向環(huán)形激光器[38]和雙向模鎖光纖激光器[39]等方面得到了證明。最近，我們利用雙折射多路復(fù)用[40-42]或空間復(fù)用[43,44]演示了一組自由運行固態(tài)單腔室系統(tǒng)，使用所有常見光學(xué)元件，具有超低的相對時序噪聲性能。 [43]中報告的系統(tǒng)可以實現(xiàn)子周期相對時序抖動（[20 Hz，100 kHz]積分范圍），從而超越了ASOPS系統(tǒng)在泵浦-探測測量方面使用兩個鎖定激光器的性能。此外，低損耗、低非線性和低色散腔體的二極管泵浦固體激光器非常適合產(chǎn)生千兆赫的梳光譜。它們比傳統(tǒng)的鈦寶石系統(tǒng)更簡單，同時還能更好地抑制高頻泵浦強度的波動，支持更低噪聲、更高功率，并且與光纖激光器相比重復(fù)率擴展更為簡單。

1. GHz雙梳激光器

雙梳激光器的布局如圖1(a)所示。線性共焦激光腔與單片雙棱鏡（179°頂角）空間復(fù)用，產(chǎn)生在有源元件（增益晶體和SESAM）上的分離光斑，從而減小串?dāng)_。請注意，實際的腔復(fù)用是為了對稱性而在垂直方向上實現(xiàn)的，但為了簡單起見，在圖1(a)中以水平方向顯示。在高反射（HR）涂層雙棱鏡上，光束間隔為1.6毫米，通過雙棱鏡的橫向平移可以連續(xù)調(diào)節(jié)重復(fù)率差在[-175，175] kHz范圍內(nèi)。雙梳激光腔的技術(shù)細節(jié)在方法部分中描述。

圖1：示意圖：（a）基于空間多路復(fù)用的雙棱鏡共焦腔固態(tài)SESAM模鎖定GHz雙梳激光器，（b）通過非偏振分束器立方體的兩個梳的相干重疊觸發(fā)的干涉（c）用于THz時間域光譜學(xué)的設(shè)置，其中采用高效自由空間光電導(dǎo)天線進行THz產(chǎn)生和檢測（d）在乙炔（C2H2）氣體室內(nèi)進行的雙梳光譜學(xué)分析。

1.1. 激光輸出表現(xiàn)

兩個光梳顯示出同時自啟動和穩(wěn)健的鎖模運行，其平均輸出功率范圍為每個梳子80毫瓦至110毫瓦，受可用泵浦功率限制。兩個光梳具有幾乎相同的光學(xué)特性。功率曲線是線性的，激光在最高功率操作點時達到了23%的光學(xué)轉(zhuǎn)化效率(參見圖2(a)，隨著腔內(nèi)功率的增加，脈沖持續(xù)時間縮短的趨勢符合孤子形成的預(yù)期逆比例規(guī)律（參見圖2(a)）。在最高功率操作點，脈沖的持續(xù)時間為77 fs，通過二次諧波自相關(guān)測量得到（參見圖2(d)），在光譜上的半高全寬為16 nm（參見圖2(b)），中心波長分別為1058 nm（comb 1）和1057 nm（comb 2）。我們觀察到兩個梳的無雜波射頻（RF）頻譜，在一個重復(fù)頻率約為1.1796 GHz的頻點上（圖2(c)）。重復(fù)率差在這里被

設(shè)置為Δf_rep = 21.7 kHz。

 圖2：雙梳激光器輸出特性的表征，兩個梳同時運行：(a) 平均輸出功率和脈沖持續(xù)時間隨泵浦電流的變化。詳細的鎖模診斷結(jié)果顯示在(b)-(d)，用于后續(xù)的測量。(b) 光譜。(c) 在重復(fù)頻率差為21.7 kHz時，每個梳的射頻頻譜。(d) 通過二次諧波自相關(guān)測量的脈沖持續(xù)時間。脈沖持續(xù)時間τFWHM是通過反卷積獲得的，假設(shè)為sech2脈沖形狀（虛線對應(yīng)于sech2擬合）。

1.2.  雙光梳激光器的噪聲表現(xiàn)

我們對激光的相對強度噪聲（RIN）和定時抖動進行了表征。有關(guān)這些測量的詳細信息在補充材料中給出。首先，我們分析了每個單獨梳的RIN。在自由運行情況下，兩個光梳的RMS強度噪聲均為<0.01%，如圖3（a，c）所示。這里，RMS強度噪聲是從積分相對強度噪聲（RIN）的功率譜密度（PSD）（積分范圍[10 Hz，10 MHz]）中獲得的。通過反饋回路對泵浦功率進行主動穩(wěn)定，可以獲得更低的RIN。在泵浦穩(wěn)定情況下（實現(xiàn)細節(jié)見方法），我們在高達100 kHz的頻率范圍內(nèi)獲得了15 dB的RIN抑制，從而使積分RMS強度噪聲（圖3（a,c））降低了一倍，接近我們最近報告的多模泵浦80 MHz激光器[43]的3.1 x 10-5[1 Hz, 1 MHz]的超低值。這樣的RIN水平有利于泵浦探測研究，例如皮秒超聲和時間域熱反射分析[45]。

圖3(b,d)展示了各個頻梳的相位噪聲。在2 kHz到100 kHz的頻率范圍內(nèi)，時序抖動功率譜密度（PSD）相對平穩(wěn)地隨頻率下降。當(dāng)應(yīng)用泵浦反饋時，該頻段噪聲均勻抑制約10 dB，這表明該頻段的噪聲對應(yīng)于泵浦的RIN。在泵浦RIN穩(wěn)定和自由運行情況下，積分時間抖動分別為2.4 fs和6.4 fs（積分范圍[2 kHz，1 MHz]）。在低于2 kHz的較低頻率下，抖動不再由RIN主導(dǎo)，而是由機械噪聲源引起的，這符合我們的非優(yōu)化光學(xué)板實現(xiàn)的腔體預(yù)期。

任何雙梳源的相干平均應(yīng)用中至關(guān)重要的一項參數(shù)是兩個梳之間Δf_rep的相對時間或相位噪聲。在圖3(b,d)中標(biāo)有“不相關(guān)"的曲線中顯示了此量，該量是通過[46]中提出的方法確定的。這個量的重要性在于：(i) 它通過f_rep/Δf_rep的比率決定了在等效時間采樣應(yīng)用中的時序軸穩(wěn)定性，(ii) 是相干雙梳光譜中涉及射頻梳線路中噪聲的主要貢獻因素，以及 (iii) 揭示了共腔結(jié)構(gòu)抑制噪聲的程度。我們的無相關(guān)噪聲的測量結(jié)果表明，機械噪聲源（在頻率＜2 kHz，單個f_rep測量中可見）被強烈抑制。在自由運行配置（無泵浦反饋）中，高頻噪聲也被抑制，導(dǎo)致全頻段高達約20 dB的公共噪聲抑制（達到測量的噪聲基底），除了系統(tǒng)中一個大約在450 Hz左右的反相關(guān)機械諧振。> 2 kHz分量的抑制是因為兩個梳共享泵浦激光。

有趣的是，盡管反饋強烈抑制了單個梳齒的抖動，但泵浦反饋并沒有顯著改變不相關(guān)噪聲。對于積分范圍[2 kHz，1 MHz]，雙梳激光器的兩種操作模式都產(chǎn)生小于1 fs的不相關(guān)時序抖動。泵浦RIN穩(wěn)定未能影響不相關(guān)噪聲的可能解釋是存在非對稱噪聲貢獻，例如來自泵浦的非理想偏振消光比。盡管如此，帶有和不帶有泵浦反饋的噪聲水平對于本文第2和第4節(jié)中討論的應(yīng)用演示已經(jīng)足夠低。因此，為了簡單起見，我們在后續(xù)測量中將激光器設(shè)置為自由運行模式。

圖3：（a）自由運行的雙梳激光器在泵浦強度穩(wěn)定和非穩(wěn)定情況下的相對強度噪聲（RIN）特性（詳見補充材料），以及RIN的RMS積分值（c）。兩個梳子同時以激光器的最大輸出功率約為110 mW/梳子的功率運行。（b）相應(yīng)的時序抖動（TJ）特性：單側(cè)功率譜密度（PSD）和積分時序抖動量（d）由參考文獻[46]測量兩個單獨光梳和不相關(guān)噪聲的單側(cè)功率譜密度（PSD）和積分時序抖動量（d），測量方法見參考文獻[46]。

2. 紅外乙炔時間域光譜

基于其超低噪聲性能，自由運行的雙頻激光器可以直接用于雙頻激光光譜儀（DCS）。然而，由于時序和其他波動的影響，兩個激光梳之間的混頻拍在干涉圖形上形成時無法直接進行相干平均，需要使用相位校正程序。這種相位校正的可行性可以通過跟蹤干涉圖的載波包絡(luò)相位

進行評估[44]。我們選用重復(fù)頻率相對較高的值Δf_rep

來有效降低低頻（<2kHz）技術(shù)噪聲源的影響。干涉圖是通過將兩個共極化梳齒交叉在一個非偏振分束器立方體上獲得的，如圖1(b)所示。圖4(a)展示了一個典型的示例，展示了干涉圖相位的二階有限差分

的時間演化。由于波動不斷地被界定在之間，因此可以在時間上明確無誤地展開相位

[44]。在補充材料中，我們更詳細地描述了在使用不同的Δf_rep值時對所呈現(xiàn)的激光進行相位校正的可行性。

為了確認該光源適用于類似 DCS 的相位敏感應(yīng)用，我們展示了乙炔在 1040 納米附近的轉(zhuǎn)動振動帶的光譜。該設(shè)置如圖1(d)所示：其中一個輸出光梳經(jīng)過一個填有乙炔（1 bar，室溫.）的 20 厘米長參考氣體池。將該光與第二個光梳在傾斜的 YAG 窗口上以約 70° 的入射角度下進行 S 偏振的合并，組合后的端口每個單獨的光梳初始強度約為 40%，同時避免在檢測路徑中出現(xiàn)任何諧振腔效應(yīng)或脈沖重復(fù)。來自組合端口的光被衰減并進行光纖耦合，然后在快速光電二極管（Thorlabs，DET08CFC）上檢測兩個光梳的拍頻信號，該光電二極管處于其線性響應(yīng)區(qū)域。

為了以組合線分辨率提取氣體靶的光譜信息，我們采用[44]的方法：將干涉圖周期進行相位校正，通過用組合因子Δf_rep/f_rep縮放時間軸并相加將其轉(zhuǎn)移到光學(xué)域。將這個相干平均信號的傅里葉變換與頻移相結(jié)合，可以在光學(xué)頻率域內(nèi)獲得組合線分辨率的光譜信息。雙梳激光器的重復(fù)頻率f_rep確定了單個光學(xué)組合線之間的間距。圖4(b)顯示了乙炔氣體池在0.8秒積分時間測量下的透射光譜，并與HITRAN數(shù)據(jù)[47]的預(yù)測進行了比較。測量和計算出的光譜在整個乙炔吸收在1040 nm附近的（轉(zhuǎn)動-振動）分支處都有很好的一致性。請注意，為了獲得更好的信噪比，可以將激光的光譜濾波至感興趣的區(qū)域，并將相應(yīng)的更高功率的光在相關(guān)的光學(xué)頻率上發(fā)送到光電二極管上。在這里，我們?yōu)榱撕唵纹鹨娛褂昧思す馄鬏敵鎏峁┑娜庾V。

圖4：（a）以重復(fù)頻率差Δfrep采樣的干涉圖相位的二階有限差分的時間演化，并放大時間軸。放大版本中的點表示單個干涉圖。（b）在積分時間為0.8秒的自由運行GHz單腔雙頻激光器上進行的乙炔雙腔光譜測量（DCS）。請注意，來自乙炔的吸收特征僅與激光器的光學(xué)光譜遠翼重疊，中心波長為1057 nm。圍繞1041 nm的吸收線的放大顯示了DCS測量的光譜分辨率，其中每個點對應(yīng)于頻率間隔為frep= 1.179 GHz或約4.3 pm的單個光學(xué)腔線。

3.ETS應(yīng)用中的時間噪聲與自適應(yīng)采樣

在等效時間采樣測量中，通常會使用觸發(fā)信號以避免在較長時間尺度上積累時序抖動。zui小化此類時序抖動非常重要，因為它會在平均過程中模糊時間軸，因此降低信號強度和頻譜分辨率。在這里，我們使用雙腔干涉圖（IGM）來連續(xù)跟蹤和糾正自由運行激光器的時序漂移。如上所述，IGM是通過兩個激光腔之間的拍頻產(chǎn)生的（見圖1（b））。每當(dāng)兩個激光腔的脈沖在時間上重疊時，就會出現(xiàn)IGM峰。為了確定這些峰的定時，我們使用希爾伯特變換的幅度提取IGM包絡(luò)，然后通過進行二階矩計算來計算時間峰位置。所得到的IGM峰時間可以在等效時間采樣測量的背景下解釋為延遲為零。通過在這些峰之間線性插值，我們可以在測量期間的所有時間獲取兩個脈沖列之間的光延遲。

通過后續(xù)IGM峰之間的時間波動（對應(yīng)于周期抖動），可以分析所獲得的光延遲軸的準(zhǔn)確性。盡管可以通過IGM峰獲得此抖動（這是我們用于自適應(yīng)采樣的THz-TDS測量本身的方法），但通過[46]的方法獲得PN-PSD的相位噪聲功率譜密度可以獲得更多關(guān)于激光器時間特性的信息，如圖3(b)所示。

通過 PN-PSD 的加權(quán)積分是得到周期抖動的一般方法。對于一個由相位 Φ(t) 描述的信號和對應(yīng)的單側(cè)相位噪聲功率譜密度 ，周期抖動可以表示為 [48]中給出公式：

其中是采樣頻率 Δf 相關(guān)的加權(quán)因子，fmin 和 fmax 是 PN-PSD 中偏移頻率 f 的積分限。

在ETS的背景下，相位Φ(t)通過與時變重復(fù)頻率差聯(lián)系在一起，并且標(biāo)稱周期由給出，其中表示平均重復(fù)頻率差。然而，在這種情況下，周期抖動可能會具有誤導(dǎo)性，因為它受到緩慢漂移的影響，即使自適應(yīng)采樣也會糾正這些漂移。為解決這個問題，我們確定自適應(yīng)采樣無法糾正的周期抖動部分。由于混疊效應(yīng)，高于Δfrep的高頻噪聲部分被部分投影到低于Δfrep的頻率上，這是TJ-PSD在這些頻率上仍存在有限貢獻的原因。

與其為每個重復(fù)頻率差Δfrep設(shè)置執(zhí)行實驗，我們可以根據(jù)參考文獻[44,46]直接從擊拍測量獲得的相位Φ(t)中提取信息。為了模擬自適應(yīng)采樣步驟，我們計算了校正相位

其中是在網(wǎng)格點之間的連續(xù)相位Φ的線性插值。在圖5(a)中，顯示了不相關(guān)的時間抖動功率譜密度以及模擬重復(fù)頻率差為1 kHz、5 kHz和22 kHz時對應(yīng)的自適應(yīng)采樣校正的功率譜密度。對于不同的采樣頻率應(yīng)用周期抖動形式化方法會得到圖5(b)呈現(xiàn)的曲線。對于自由運行的雙梳激光器，我們發(fā)現(xiàn)在重復(fù)頻率失諧Δfrep>18 kHz時，經(jīng)過自適應(yīng)采樣后光學(xué)延遲軸的RMS時間誤差低于1 fs，在重復(fù)頻率失諧Δfrep>1 kHz時低于10 fs。需要注意的是，在1 kHz以下的技術(shù)噪聲可以在機械優(yōu)化的系統(tǒng)中得到緩解，因為當(dāng)前的設(shè)置是在一個光學(xué)面包板上使用標(biāo)準(zhǔn)的反射鏡支架和5厘米高的支撐柱搭建的。在下面討論的THz-TDS應(yīng)用演示中，我們以兩種配置運行雙梳激光器：在Δfrep= 22 kHz時，這些技術(shù)噪聲源可以忽略不計，而在Δfrep = 1 kHz時，自適應(yīng)采樣周期抖動值10 fs仍然比預(yù)期的zui快時間特征>200 fs（考慮到zui大THz頻率為5 THz）要小得多。

圖5：(a)不相關(guān)自由運行雙梳的時間抖動功率譜密度（TJ-PSD）在不同自適應(yīng)采樣條件下的情況。顯示了三種不同的自適應(yīng)采樣情況（對應(yīng)于Δfrep值為1 kHz、5 kHz和22 kHz）。 (b)在不同采樣頻率（即重復(fù)頻率差Δfrep的設(shè)置）下自適應(yīng)采樣后光學(xué)延遲軸的周期抖動，用于自由運行雙梳激光器。

4. 太赫茲時域光譜學(xué)

在太赫茲實驗中，我們將兩個梳的光直接引導(dǎo)到兩個自由空間光電導(dǎo)天線上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的有源區(qū)域內(nèi)，每個激光脈沖會產(chǎn)生一個局部電荷云，該電荷云在兩個電極之間的50微米間隙中受到偏置電場（40 kV/cm）的加速，從而產(chǎn)生脈沖太赫茲輻射。所使用的摻鐵InGaAs材料平臺的超快捕獲時間使得太赫茲脈沖的頻率范圍高達>6 THz [49]。

在THz實驗中，我們將兩個梳的光線直接照射到兩個自由空間光電導(dǎo)天線上（圖1(c)）。在發(fā)射器器件的活動區(qū)域內(nèi)，每個激光脈沖會生成一個局部電荷云，通過偏置電場（40 kV/cm）在兩電極之間的50 µm間隙中加速并產(chǎn)生脈沖THz輻射。鐵摻雜InGaAs材料平臺的超快俘獲時間使得產(chǎn)生具有高達>6 THz頻率內(nèi)容的短THz脈沖成為可能[49]。

產(chǎn)生的THz輻射通過一對硅球透鏡（直接安裝在光電導(dǎo)天線上）和金屬偏離軸拋物面鏡進行聚焦并重新聚焦到接收器器件上。在接收器器件中，第二個梳的光脈沖作為門用于光電子采樣THz波。更具體地說，每個光脈沖在10 µm的天線間隙中生成一個電荷云，被THz波的電場加速，從而在nA-µA范圍內(nèi)引起小電流，被轉(zhuǎn)移阻抗放大并檢測在示波器上。

為了確保THz光電導(dǎo)天線和激光振蕩器之間沒有光學(xué)反饋，兩個自由空間光路都包括法拉第隔離器（EOT，PAVOS +）。發(fā)射和接收臂中的光功率由一對半波片和偏振分束器控制。光束在發(fā)射器上被聚焦到亞50 µm的斑點（1/e2直徑），用f=50 mm的非球面透鏡，在接收器上聚焦到亞10 µm的斑點，用f=20 mm的透鏡。由于透明光學(xué)元件和隔離器晶體的正色散，加上由啁啾鏡提供的負色散（總計約為-4000 fs^2），以確保在光電導(dǎo)器件上壓縮77 fs脈沖。為了進行平均處理，我們使用IGM信號（在第3節(jié)中描述）實現(xiàn)THz時間跡線的自適應(yīng)采樣，并使用光學(xué)延遲軸的線性插值。2秒積分或約44000次平均的結(jié)果如圖6所示。主要的THz峰在零光學(xué)延遲處重復(fù)出現(xiàn)，其重復(fù)頻率為1/Δfrep≈850?ps（標(biāo)志著掃描窗口的末端），然后是由自由空間THz光束路徑中水蒸氣自由感應(yīng)衰減引起的振蕩，其長度約為30 cm。通過傅里葉變換得到的頻譜域中，吸收特征更加清晰可見，使用500 ps的縮窄窗口進行調(diào)制。我們使用這個縮窄窗口來抑制關(guān)于光學(xué)延遲為600 ps的THz時間跡線上的特征，這個特征在第4.2節(jié)中進行了更詳細的討論。減少的光學(xué)延遲導(dǎo)致THz頻譜中的頻譜分辨率為2 GHz。在這些條件下，我們在THz功率譜密度中發(fā)現(xiàn)35 dB的峰動態(tài)范圍，可以解決高達3 THz的光學(xué)頻率吸收特征（圖6(c)）。噪聲水平是通過對僅將接收器裝置照明而不產(chǎn)生THz輻射的單獨時間跡線進行確定的。背景跡線的處理與信號跡線的處理相同，但在頻率域中進行zui終的平滑處理，采用移動平均方法。

圖6：(a) THz信號時間跡線的前50 ps的放大圖(b)，得自對雙脈沖激光的重復(fù)頻率差為~22 kHz的全光學(xué)延遲范圍1/Δfrep = 850 ps的2秒積分時間或約44k次平均值。發(fā)射器施加的偏壓為200 V，到達發(fā)射機和接收機的平均光功率分別為80 mW和30 mW。注意，應(yīng)用了數(shù)字帶通濾波器，將信號限制在THz頻率范圍內(nèi)[50 GHz，5 THz]。前50 ps延遲范圍表明自由空間THz光束路徑中的吸收導(dǎo)致了明顯的自由感應(yīng)衰減。(c)由(b)通過傅里葉變換和500 ps調(diào)制窗口得到的THz信號功率譜密度，得到2 GHz的頻譜分辨率和35 dB的動態(tài)范圍。(d)通過改善放大器噪聲，以更低的更新速率Δfrep = 1 kHz，在2秒積分時間內(nèi)獲得了動態(tài)范圍增加到55 dB的THz譜。在兩種情況下，平滑背景是從相應(yīng)的分離時間跡線中獲得的，在這些時間跡線中，自由空間THz光束路徑被阻斷。明顯的吸收特征來自空氣路徑中水的吸收。請注意，由于兩次測量的不同濕度條件（(c)為晚夏，(d)為初冬），吸收強度發(fā)生了變化。

在這種高更新速率（Δfrep ≈22 kHz）下獲得的THz頻譜動態(tài)范圍很大程度上受到轉(zhuǎn)阻放大器的噪聲系數(shù)的限制。使用高重復(fù)率差操作激光需要足夠的射頻（RF）檢測帶寬來讀取接收器設(shè)備的輸出。光學(xué)THz頻率根據(jù)等效時間縮放因子Δfrep/frep映射到RF頻率范圍內(nèi)。

為了探測高達5 THz的THz頻率，需要93 MHz的射頻帶寬。用高增益帶寬低噪聲的放大器放大弱信號是有挑戰(zhàn)性的。在我們的檢測方案中，我們使用一個3 dB帶寬為200 MHz，傳輸增益為104 V/A的轉(zhuǎn)移阻抗放大器（Femto HCA-S），然后是一個帶寬寬的低噪聲電壓放大器（Femto DUPVA-1-70），其電壓增益為30 dB。zui后，在數(shù)字化之前，我們使用一個200 MHz的抗混疊濾波器（Minicircuits BLP-200+）和示波器（Lecroy WavePro 254HD）。關(guān)于這些條件下獲得的動態(tài)范圍的詳細討論在第4.1節(jié)中提供。為了證明放大器對動態(tài)范圍的限制，我們進行了額外的測量，更新速率為1 kHz，因此對射頻檢測帶寬的要求放松到約4.2 MHz（對于高達5 THz的THz頻率）。同時，自由運行的雙頻激光器的低噪聲性能和自適應(yīng)采樣步驟導(dǎo)致周期抖動小于10 fs（第3節(jié)）。為了確保頻率<5 THz的光譜信息不會在時間軌跡的后續(xù)平均步驟中被清除，我們使用DHPCA-100放大器（FEMTO）替換了HCA-S放大器（傳輸阻抗增益105 V/A，輸入等效噪聲電流480 fA/√Hz，射頻帶寬3.5 MHz），結(jié)果使得THz信號的PSD的信噪比提高了20 dB（圖6（d））。對于兩種配置（Δfrep≈22 kHz和Δfrep≈1 kHz），THz譜都顯示出相同的尖銳吸收峰，可以被識別為水吸收。圖7顯示了這些吸收峰在Δfrep=1 kHz的情況下與HITRAN預(yù)測[47]的比較。測量位置和吸收峰的相對強度與HITRAN預(yù)測的非常好的一致性表明，在我們的自由運行雙梳THz測量中，光延遲軸經(jīng)過了良好的校準(zhǔn)和線性化。

圖7：（a）比較通過THz-TDS測量的約30厘米自由空間路徑的吸收特征和HITRAN預(yù)測的水（H2O）蒸汽濃度為1.1％的吸收譜。 THz-TDS吸收譜是通過減去THz頻譜包絡(luò)（詳見附錄）從透射譜（圖6（d））中獲得的。吸收峰的位置非常吻合。對于高頻率，當(dāng)預(yù)測的峰吸收強度超出THz-TDS測量的動態(tài)范圍時，吸收強度會有所偏差。（b）縮放到1 THz和1.3 THz之間的區(qū)域，以說明THz-TDS測量的約1.2 GHz的光譜分辨率可以很好地采樣每個吸收峰。 THz-TDS測量是在重復(fù)頻率差異 Δfrep= 1 kHz下進行的，總積分時間為2 s。

4.1.討論THz-TDS測量中的動態(tài)范圍

在考慮信號強度、光延遲范圍和積分時間時，參考文獻中的數(shù)值非常重要。在我們的實驗中使用的設(shè)備，進行了參考測量，使用了驅(qū)動波長為1550 nm和脈沖重復(fù)頻率為80 MHz的激光器。在這些測試條件下，獲得的峰值THz信號電流強度為500-700 nA，光學(xué)功率為20 mW（發(fā)射器和接收器均為此值）。在這里，我們使用Yb激光技術(shù)探究這些摻鐵PCA器件的運行情況。盡管配置大不相同（1050 nm波長和1.2 GHz重復(fù)頻率），但我們獲得了相似的THz信號電流（515-550 nA）。發(fā)射器上的平均光功率為80 mW，接收器上為30 mW，對應(yīng)的脈沖能量遠低于光電導(dǎo)器件的脈沖能量損傷閾值，這是由于激光的高GHz重復(fù)頻率，與80 MHz的脈沖重復(fù)頻率的測試測量相比。我們實驗中所需的增加光功率，可以通過1550 nm和1050 nm驅(qū)動器之間的光子數(shù)縮放來解釋。

雖然我們的信號強度與參考測量值相當(dāng)，但我們獲得了顯著較低的動態(tài)范圍。一篇類似的光電發(fā)射機和接收機對的THz功率譜報道了105 dB的高動態(tài)范圍，該譜通過光延遲60 ps和總積分時間60 s的機械延遲掃描獲得[50]。相比之下，我們在Δfrep≈ 22 kHz配置下獲得了35 dB的動態(tài)范圍，而在Δfrep≈ 1 kHz配置下獲得了55 dB的動態(tài)范圍。這種差異可以部分地解釋為平均值的數(shù)量。我們掃描了更長的延遲范圍，這降低了動態(tài)范圍（DR）。為了比較我們的結(jié)果，請注意，THz-TDS測量的DR隨著測量積分時間Tmeas和時間光延遲范圍Trange縮放，對于我們的平滑窗，Trange= 500 ps，因此具有2秒示波器跟蹤的有效測量時間為2 s?500/850 = 1.18 s。因此，（Tmeas/T2range）大約要小3530倍（35.5 dB）。

部分的誤差可以通過測量的電子底噪來解釋，這與所使用的跨阻放大器有關(guān)。基于機械延遲線的系統(tǒng)涉及到光延遲的較慢掃描，將檢測到的射頻頻率限制在幾十kHz以內(nèi)。在這些條件下，低噪聲跨阻放大器的輸入等效噪聲電流可以低至43 fA/√Hz，跨阻增益為107 V/A，而在Δfrep=22 kHz的測量中，相應(yīng)的噪聲電流為4900 fA/√Hz。動態(tài)范圍的影響可以通過噪聲水平的平方比例來獲得，對于22 kHz的配置，這對應(yīng)于(4900/43)2≈40 dB?？紤]到這個電子因素和時間縮放因子，我們報告的35 dB的動態(tài)范圍在參考文獻[50]中使用的條件下應(yīng)該理論上縮放到35 dB+40 dB+35.5 dB=110.5 dB。對于Δfrep=1 kHz的配置，實驗采用的跨阻放大器具有10倍更低的輸入等效噪聲電流(480 fA/√Hz)，這產(chǎn)生了預(yù)期的20 dB提高THz功率譜密度(Figs. 6 (c,d))。對于這種配置，我們得到類似的縮放，從測量中得到55 dB的動態(tài)范圍，35 dB的時間縮放因子，以及(4900/480)2=21 dB的放大器。雖然這些計算解釋了主要影響，但應(yīng)注意，動態(tài)范圍也可能受到接收天線本身的限制，因此進一步改進放大器必須在實驗中進行測試。

4.2.THz脈沖反射和高精度厚度測量

接下來，我們展示了THz前端測量樣品在自由空間THz光路中插入的光學(xué)和物理厚度的能力。在這里，我們將一塊(2.0±0.2)mm厚的c切割藍寶石窗口插入光路中。圖8顯示了單次延遲掃描的THz時間跟蹤圖與光學(xué)延遲的關(guān)系，在激光器設(shè)置的重復(fù)率差Δfrep為1 kHz時更新率為1 kHz，經(jīng)過2秒的平均處理后，包括有和沒有額外藍寶石窗口的情況。請注意，時間零點對于兩種情況都沒有改變，并由紅外的干涉信號觸發(fā)確定。這使我們能夠識別主THz脈沖的延遲τ1到τ3，包括藍寶石窗口在零光學(xué)延遲周圍的分鏡效應(yīng)（如圖8(b)所示）。此外，我們可以確定在光學(xué)延遲約為600 ps處的延遲τ4到τ6，它對應(yīng)于THz脈沖在總共三次而不是一次（如圖8(c)所示）的發(fā)射器和接收器之間的自由空間區(qū)域傳播。這是因為少量的THz光被接收器反射回自由空間路徑，傳播回發(fā)射器，再次反射向接收器。從窗口的光學(xué)和物理厚度對觀察到的不同延遲的貢獻總結(jié)在表1中。我們通過大似然擬合物理模型，發(fā)現(xiàn)藍寶石窗口的物理厚度l=(2.094±0.007)mm和光學(xué)頻率約為1 THz時的群組折射率ng=3.109±0.010。所述誤差對應(yīng)于擬合的1σ誤差。兩個值都與窗口的機械厚度公差和文獻報道的群組折射率相符。

此外，自洽擬合結(jié)果幾乎沒有不確定性，證實了沒有藍寶石窗口的原始THz時間跟蹤中在約600 ps光延遲處的偽影來自于THz波形在THz自由空間路徑上的接收器和發(fā)射器器件上的反射。

 表1：將藍寶石窗口插入自由空間THz光束路徑中導(dǎo)致THz波形光延遲的貢獻。ng表示藍寶石在其c軸上的群折射率，L表示窗口的物理厚度，c表示真空光速。

圖8：測量2mm的C切割藍寶石窗口的物理厚度和群組折射率。窗口相對于紅外干涉圖和空氣間隙的波紋反射提供了THz波形的光延遲（見示意圖）。強反射在每個光延遲掃描的時間跟蹤中清晰可見，該掃描的更新率為1 kHz（a）。在（b）和（c）中指示的延遲τ1到τ6的值在表1中提供。請注意，對于延遲范圍600ps到750ps，（c）中的信號軸進行了比例尺變化，以增加僅在平均后才與噪聲信號分辨出來的相應(yīng)信號的可見性。對于所有跟蹤，已應(yīng)用數(shù)字帶通濾波器，將信號限制在[50 GHz，3 THz]的THz頻率范圍內(nèi)。

討論

我們展示了以GHz重復(fù)頻率泵浦的空間多路復(fù)用單腔雙光梳激光器，其受到空間單模二極管的激勵。共聚焦腔設(shè)計與在反射配置下操作的雙棱鏡允許重復(fù)頻率差異寬泛可調(diào)，達到±175 kHz，脈沖持續(xù)時間為77 fs，每個光梳激光器的平均功率為110 mW。超低噪聲性能使得計算定位自由運行的激光器梳齒線輸出成為可能，這反過來又使得協(xié)同平均雙光梳光譜學(xué)具有接近1 GHz的譜分辨率。我們通過對乙炔氣體池的原理性光譜學(xué)實驗展示了這些功能，可以在1040 nm周圍解決所有轉(zhuǎn)動振動吸收特征，與HITRAN的預(yù)測一致。

此外，我們直接應(yīng)用雙光梳激光器輸出進行高效的時域THz實驗，探測標(biāo)準(zhǔn)空氣的光譜特征，直到3 THz的頻率，并在藍寶石窗口上進行精確的層厚度測量。THz實驗從全0.85 ns延遲掃描的多kHz更新速率中獲益。我們的結(jié)果表明，針對1550 nm的操作設(shè)計區(qū)的摻鐵InGaAs基光電天線可以通過GHz重頻的1050 nm激光驅(qū)動達到zui先jin的信號強度。我們獲得的55 dB動態(tài)范圍可以很好地解釋為THz信號強度（與兆赫級1550 nm激光器的參考測量相當(dāng)）、長延遲掃描范圍（0.85 ns）以及電子放大器的噪聲。此外，與在約100 MHz重復(fù)頻率下運行的傳統(tǒng)系統(tǒng)相比，GHz重復(fù)頻率下降低的脈沖能量允許更高的平均功率運行。因此，考慮到重復(fù)頻率可擴展性達到10 GHz [32]以及使用功率可擴展的Yb摻雜增益介質(zhì)[44]，我們預(yù)計這種高性能THz-TDS實驗的低復(fù)雜度單腔固態(tài)雙梳激光平臺，特別是在考慮到重復(fù)頻率可擴展性的情況下，將會有顯著的益處。

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